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氯化亞銅催化四氯化硅和硅耦合加氫的機(jī)理研究

以氯化亞銅為催化劑、使用固定床反應(yīng)器,對(duì)四氯化硅和硅耦合加氫反應(yīng)進(jìn)行反應(yīng)歷程中固體催化物種活性變化的機(jī)理研究.利用程序升溫策略使Cu3Si在反應(yīng)前完全生成,開啟反應(yīng)后觀察到包含誘導(dǎo)期、穩(wěn)定期、失活期的反應(yīng)活性曲線,對(duì)誘導(dǎo)期的成因進(jìn)行了討論,認(rèn)為Cu3Si在反應(yīng)氣氛下的氯化是形成活性中心的必要條件.使用惰性氣體吹掃降溫法制備了不同反應(yīng)階段的顆粒樣品.利用SEM-EDS、XRD、XRF等研究了反應(yīng)歷程中表面形貌、晶型及體相組成的演化規(guī)律,提出了反應(yīng)失活模型,認(rèn)為顆粒表面形貌組成的變化導(dǎo)致擴(kuò)散速率下降是失活的原因.